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    北大郭少軍團隊，最新PNAS！
    來源： 時間：2023-07-06 10:24:08 瀏覽：1980次

    第一作者：Yin Zhou和Qianfeng Gu

    通訊作者：郭少軍教授

    通訊單位：北京大學

    DOI: https://doi.org/10.1073/pnas.2301439120




    研究背景

    具有精細電子結構的催化劑是促進析氧反應（OER）動力學和降低鋰-氧氣（Li-O2）電池充電過電位的理想催化劑。然而，將催化劑內部的軌道相互作用與催化劑和中間體之間的外部軌道偶聯連接起來以增強OER催化活性面臨著巨大的挑戰。基于此，北京大學郭少軍教授等人報道了一個級聯的軌道導向雜化，即鈀-鉛金屬間（Pd3Pb）的合金雜化，低能Pd原子與反應中間體之間的分子間軌道雜化，從而極大提高了Li-O2電池的OER電催化活性。



    文章要點

    1、金屬間化合物Pd3Pb中Pb和Pd兩軸的定向軌道雜化，首先降低了Pd原子的d能帶能級；在充電過程中，Pd的低4dxz/yz和4dz2軌道與鋰超氧化物（LiO2）（關鍵反應中間體）的2π*和5σ軌道進一步雜化，最終導致反鍵能級降低，從而減弱軌道對LiO2的相互作用。

    2、密度泛函理論（DFT）計算、XRD等表征表明，金屬間化合物Pd3Pb的級聯軌道雜化極大降低了活化能，加速了OER動力學。此外，在固定容量為1000 mAh g?1的情況下，基于Pd3Pb的Li-O2電池具有0.45 V的低OER過電位和175次的優異循環穩定性，是目前報道的催化劑中最好的。該工作為在軌道水平上設計復雜的Li-O2電池開辟了一條新道路。



    圖文展示

    圖1.金屬間化合物Pd3Pb的表征

    圖2.Pd及其金屬間化合物Pd3Pb的電催化性能

     

    圖3.金屬間Pd3Pb在ORR和OER過程中的微觀結構分析

     

    圖4.Pd3Pb中Pd和Pb的分子內p-d雜交

    圖5.Pd3Pb中Pd原子與LiO2的分子間軌道雜化

    圖6.吉布斯自由能和活化能分析

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    12條評論
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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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