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    繼Sci. Adv.后,喬世璋&鄭堯團隊再發JACS!
    來源: 時間:2023-07-25 15:43:41 瀏覽:2320次


     第一作者:Linsen Huang

    通訊作者:喬世璋教授、鄭堯教授

    通訊單位:澳大利亞阿德萊德大學

    DOI: 10.1021/jacs.3c05114


    01


    研究背景

    對比傳統的熱催化,通過電催化將乙烯氧化為含氧物具有更少的能量輸入和CO2輸出,因此具有更大的應用前景。然而,目前的乙烯電氧化反應(ethylene electrooxidation reaction, EOR)僅限于堿性和中性電解質,以產生乙醛(CH3CHO)和乙二醇(HOCH2CH2OH),嚴重限制了電池的能量效率。基于此,阿德萊德大學喬世璋教授和鄭堯教授等人首次報道了在強酸性環境下以天然海水作為電解質,進行EOR得到2-氯乙醇(ClCH2CH2OH)產品。


    02


    文章要點

    1、作者證明了2-氯乙醇的法拉第效率(FE)約為70%,對比商用鈀(Pd)催化劑,電能消耗低至約1.52×10?3 kWh g?1。作者證明了一個作用機制,即通過吸附氯陰離子(*Cl)與乙烯反應物的直接相互作用在低電位下產生了2-氯乙醇,因為在反應過程中*Cl的高覆蓋率。更重要的是,這不同于隨后的氯氧化和高電位乙烯氯化反應的多步驟機制。

    2、在1.6 V工作條件下,在酸性海水中2-氯乙醇的產率高達26.3 g m?2 h?1。值得注意的是,作者發現這是在酸性淡水中產生乙二醇的223倍。質子交換膜電解槽中,作者展示了氯化物參與的EOR,在酸性海水中2.2 V下,2-氯乙醇的FE為68%。該研究成果可用于設計溫和條件下海水中選擇性陽極氧化反應。


    03


    圖文展示

    圖1.基于三電極配置的商用催化劑的EOR

     圖2.在ClOR平衡電位前EOR的潛在機制研究

     圖3.超活性物種及其機理分析

    圖4.海水中EOR的性能

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    12條評論
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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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