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    唐軍旺院士Nat. Commum.：新工藝！苯酚的選擇性高達92.6%！
    來源： 時間：2023-08-14 17:19:58 瀏覽：2374次


     第一作者：Jijia Xie

    通訊作者：唐軍旺院士

    通訊單位：英國倫敦大學(xué)學(xué)院/清華大學(xué)

    DOI: 10.1038/s41467-023-40160-w


    01

    研究背景

    由于苯在水中的溶解度很低，利用水不利于苯的轉(zhuǎn)化。同時，使用單一有機溶劑（如乙腈）或單一氣相可以最大限度地增加反應(yīng)物和催化劑之間的接觸，且會導(dǎo)致過量的氧化劑和不穩(wěn)定的苯酚產(chǎn)物的混合。為使苯一步氧化，提高預(yù)期苯酚產(chǎn)物的選擇性，應(yīng)該調(diào)節(jié)局部環(huán)境，避免富含氧化劑的環(huán)境。基于此，英國倫敦大學(xué)學(xué)院/清華大學(xué)唐軍旺院士等人在P25上制備了復(fù)雜的原子銅包覆的Pd納米結(jié)構(gòu)，以降低苯活化的能壘，避免過氧化。為了進一步避免其他副產(chǎn)品的生產(chǎn)，設(shè)計了一種前所未有的四相界面光催化工藝。結(jié)果表明，催化劑Pd-Cu/P25具有非常高的活性，更重要的是，碳選擇性對苯酚的轉(zhuǎn)變達到92.7%，導(dǎo)致Pd0.006Cu0.002/P25樣品上Cu催化位點的最高周轉(zhuǎn)數(shù)（TON），超過10萬。


    02

    文章要點

    1、作者在P25上制備了復(fù)雜的原子銅包覆的Pd納米結(jié)構(gòu)。優(yōu)化后的樣品對苯酚的選擇性最高，為92.6%，產(chǎn)代率為4833 μmol g-1 h-1。與此同時，Pd0.006Cu0.002/P25（相對于最外部的Cu物種）達到了最高的TON，超過10萬（或TOF為2.7 s-1）。

    2、通過結(jié)構(gòu)表征、同位素標記、動力學(xué)分析、光譜測量和DFT計算，Pd-Cu共裝飾樣品的優(yōu)越活性可以歸因于P25向Pd-Cu納米結(jié)構(gòu)的有效空穴轉(zhuǎn)移。水作為促進劑也被證明是對苯酚高選擇性的關(guān)鍵。更重要的是，Pd-Cu納米結(jié)構(gòu)能夠通過控制對苯酚的低能途徑，避免苯基物質(zhì)的二聚，來控制對苯酚的選擇性。此外，在懸浮系統(tǒng)中優(yōu)化的界面反應(yīng)策略可產(chǎn)生一個氧化-精益環(huán)境，自發(fā)地保護高價值的產(chǎn)品免受過度氧化。

    3、該工作中的反應(yīng)體系具有很強的潛力，易于在商業(yè)連續(xù)攪拌罐反應(yīng)器中擴大。這種新穎的光催化劑和反應(yīng)體系的設(shè)計方案可以為高度對稱分子的選擇性轉(zhuǎn)換開辟一條經(jīng)濟的途徑。


    03

    圖文展示

     圖1.各種光催化劑的催化性能 

     圖2.合成的催化劑的物理表征

     圖3.催化過程的基本特征

     圖4.總體的化學(xué)反應(yīng)方程式

     圖5.環(huán)氧型吸附中間體在TiO2上的反應(yīng)途徑

     圖6.C-H斷裂對Cu物質(zhì)的反應(yīng)途徑

     圖7.苯在選擇性氧化成苯酚過程中的電荷轉(zhuǎn)移示意圖

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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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