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    中科大高敏銳JACS.:Cr-MoNi4高效催化HOR,助力AEMFCs!
    來源: 時(shí)間:2023-08-21 09:33:24 瀏覽:2033次


     第一作者:Ye-Hua WangFei-Yue GaoXiao-Long Zhang

    通訊作者:高敏銳教授

    通訊單位:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)

    DOI: 10.1021/jacs.3c06903


    01

    研究背景

    通過燃料電池(Fuel Cells)將氫化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能具有高效率和環(huán)境優(yōu)勢,但需要超純氫(超過99.97%),否則電極催化劑(通常為碳載鉑(Pt/ C))會(huì)被氨(NH3)等雜質(zhì)氣體污染。基于此,中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)高敏銳教授等人報(bào)道了一種由鉻(Cr)摻雜劑調(diào)制的鎳-鉬合金(MoNi4)催化劑,即Cr-MoNi4,其具有顯著的氨電阻率。合成的Cr-MoNi4對(duì)堿性氫氧化具有高活性,在2 ppm的NH3存在下經(jīng)歷10000次循環(huán)而沒有明顯的活性衰減。


    02

    文章要點(diǎn)

    1、作者將鉻(Cr)元素加入MoNi4結(jié)構(gòu)中合成了Cr-MoNi4。合成的Cr-MoNi4對(duì)堿性氫氧化具有高活性,在2 ppm的NH3存在下經(jīng)歷10000次循環(huán)而沒有明顯的活性衰減。即使在供給NH3(10 ppm)/H2時(shí),該催化劑組裝的燃料電池也能保持初始峰值功率密度的95%,而功率輸出降低到Pt/C催化劑的初始值的61%。

    2、研究表明,Cr改性劑創(chuàng)造了有效抑制σN-H→d供給的富電子狀態(tài),而且還降低了d帶中心,較少的d帶填充也限制了對(duì)氨σ*N?H軌道的d電子供給,從而協(xié)同削弱了氨的結(jié)合。總之,Cr-MoNi4可作為一種高效、高耐NH3、經(jīng)濟(jì)有效的AEMFC負(fù)極HOR催化劑。


    03

    圖文展示

     

    圖1.氨吸附機(jī)理及Cr改性劑

     

    圖2. 結(jié)構(gòu)表征和表面分析

     

    圖3.HOR性能和NH3耐受性能

     

    圖4. 減弱氨吸附的機(jī)理研究

     5. DFT計(jì)算

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