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    打開電催化劑的大門丨中科大江海龍最新成果
    來(lái)源： 時(shí)間：2023-11-06 09:51:01 瀏覽：1667次


     第一作者：Yi Zhang

    通訊作者：江海龍教授、孟征博士

    通訊單位：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)

    DOI: 10.1021/jacs.3c08594



    研究背景



    在電催化劑方面存在的一個(gè)重大挑戰(zhàn)，即單一的催化體系很少能控制活性、選擇性和穩(wěn)定性之間的相互作用。盡管已有的研究取得了重大進(jìn)展，但仍然缺乏一種完美的解決方案，能夠?qū)⒕嗪投嘞嚯姶呋瘎┑膬?yōu)點(diǎn)結(jié)合起來(lái)。目前，開發(fā)一個(gè)在原子級(jí)的可以控制活性、選擇性和穩(wěn)定性之間的相互作用的電催化平臺(tái)還面臨巨大的挑戰(zhàn)。因此，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)江海龍教授等人報(bào)道了通過(guò)固相合成一種新型的導(dǎo)電COFs，命名為pMPcs（M = Fe、Co、Ni和Cu），具有精確安裝的金屬位點(diǎn)的共軛、導(dǎo)電和穩(wěn)定的骨架使pMPcs成為獨(dú)特的電催化平臺(tái)，其中可調(diào)性從遠(yuǎn)程相互作用中產(chǎn)生。



    文章要點(diǎn)



    1、作者設(shè)想構(gòu)建具有嵌入可編輯活性位點(diǎn)的完全共軛骨架的網(wǎng)狀材料，可能是將電催化所需的特征整合到一個(gè)單一系統(tǒng)中的一種有效方法，并合成了一個(gè)芳香共軛COFs家族pMPCs（M=Fe、Co、Ni和Cu），具有精確安裝的金屬位點(diǎn)的共軛、導(dǎo)電和穩(wěn)定的骨架使pMPcs成為獨(dú)特的電催化平臺(tái)，其中可調(diào)性從遠(yuǎn)程相互作用中產(chǎn)生。

    2、本文合成的pMPcs在H型和流動(dòng)電池中提供了優(yōu)異的活性（電流密度，j=-16.0和-100mA cm?2）、選擇性（CO法拉第效率，F(xiàn)ECO=94%）和穩(wěn)定性（>10 h），使其成為性能最好的網(wǎng)狀材料之一。

    3、本工作利用pMPcs中嵌入位點(diǎn)的長(zhǎng)期相互作用導(dǎo)致的可調(diào)性，其他具有獨(dú)特催化特征的金屬位點(diǎn)的結(jié)合將產(chǎn)生更多的催化行為，這將發(fā)現(xiàn)應(yīng)用遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)CO2RR的應(yīng)用。



    圖文展示



     

    圖1. pMPcs的結(jié)構(gòu)和表征

     

    圖2. pCoPc和pNiPc的電子特性

     

    圖3.在pMPcs上進(jìn)行CO2還原的電化學(xué)性能

     

    圖4.異質(zhì)雙金屬pMPcs和pMPcs的電化學(xué)CO2RR性能

     

    圖5. pCoNiPc和pMPcs的電子性質(zhì)

     

    圖6.在pMPcs上的CO2還原的計(jì)算結(jié)果

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