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    中國科學院化學研究所，最新JACS！
    來源： 時間：2024-04-30 16:37:29 瀏覽：2029次

    第一作者：Shunhan Jia

    通訊作者：韓布興院士、孫曉甫研究員

    通訊單位：中國科學院化學研究所

    DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.4c01961.



    研究背景



    羥胺（HA, NH2OH）是半導體工業(yè)、材料合成、照相顯影、生物醫(yī)學研究等領域的關鍵化合物，也是一種潛在的氫載體。目前，HA的合成以NH3氧化或NO加氫為主，且條件苛刻、高能耗和碳排放，還需要貴金屬催化劑和復雜的設備來提高轉化效率和HA收率。因此，開發(fā)新的HA合成路線對滿足綠色化學的要求具有重要意義。硝酸鹽電還原反應結合了利用綠色電子作為還原劑和水作為質子源的優(yōu)點，被認為是一種在環(huán)境條件下將硝酸鹽脫除并轉化為含氮化學物質的有前途的方法。然而，由于HA過度還原為NH3，電合成HA仍然具有挑戰(zhàn)性。基于此，中國科學院化學研究所韓布興院士、孫曉甫研究員等人首次報道了利用硝酸鹽在水中合成酮介導的HA，開發(fā)了一種金屬-有機骨架衍生的Cu催化劑來催化該反應。



    文章要點



    1、利用環(huán)戊酮（CP）原位捕獲HA形成具有C=N鍵的CP肟（CP-O），該肟易于水解。電解后HA容易釋放，CP再生。結果表明，CP-O的法拉第效率（FE）為47.8%，生成速率為34.9 mg h-1 cm-2，碳選擇性超過99.9%。優(yōu)化了CP-O的水解釋放HA和CP再生，使溶液中的HA穩(wěn)定在96.1 mmol L-1，顯著高于直接還原硝酸鹽。

    2、詳細的原位表征、控制實驗和理論計算揭示了催化劑的表面重構和反應機理，表明Cu0和Cu+的共存促進了*NO2和*NH2OH的質子化和還原，從而增強了HA的生成。本工作為更有效和可持續(xù)地生產HA鋪平了道路，同時提供了一種通過分子介導策略將不穩(wěn)定產品/中間體轉化為主要產品的新方法，也可以啟發(fā)其他具有非常規(guī)氧化態(tài)和化學反應性的增值化學品的可持續(xù)合成。



    圖文展示



    圖1.工業(yè)制HA、NO3-還原以及本文HA生產電化學途徑

    圖2.酮介導的HA電合成

    圖3. CuxCyOz@600催化劑的形貌和化學結構表征

    圖4.揭示HA捕獲反應途徑

    圖5.DFT計算

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    全部 3小時前 四川
    文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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